Com 94 papéis ao longo de mais de 50 anos de carreira, Connery atuou em sete filmes do espião 007, lançados nas décadas de 1960, 1970 e 1980. Foi apontado em inúmeras enquetes como o melhor James Bond do cinema.
Como o detetive, estrelou "O satânico Dr. No" (1962), "Moscou contra 007" (1963), "007 contra Goldfinger" (1964), "007 Contra a chantagem atômica" (1965), "Com 007 só se vive duas vezes" (1967), "007 - Os diamantes são eternos" (1971) e "007 – Nunca mais outra vez" (1983).
O sucesso como o espião lhe rendeu uma carreira bem-sucedida. Entre os trabalhos mais conhecidos, estão "Marnie, Confissões de uma Ladra" (1964), de Alfred Hitchcock, "A colina dos homens perdidos" (1965), "Assassinato no Expresso Oriente" (1974), "O homem que queria ser rei" (1975), "O Vento e o Leão" (1975), "Highlander: O guerreiro imortal" (1986) e "Caçada ao Outubro Vermelho" (1990).
Connery também atuou no drama "Os intocáveis" (1987), de Brian de Palma, pelo qual venceu o Oscar de melhor ator coadjuvante.
Outros personagens de destaque foram o William von Baskerville, no longa "O nome da rosa" (1986), adaptação da obra de Umberto Eco, e o professor Henry Jones no filme "Indiana Jones e a última cruzada" (1989), no qual interpretou o pai do personagem-título.
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